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Abstract

空气炸海鲜中的脂质氧化对东谈主类健康组成恫吓。但是，在不同的空气油炸（AF）温度下，促进氧化剂环境对海居品脂质氧化的影响尚不露出。袭取集成机器学习（ML）指点的REIMS和脂质组学依次，探索不同AF温度（140、160、180和200 ℃）下鲑鱼的脂质谱、脂质氧化和脂质代谢路线。通过主要的ML依次（神经收罗、补助向量机、集成学习和朴素贝叶斯依次），琢磨标明，不同温度下风干鲑鱼的脂质组指纹识别存在显赫各异。共阻滞出773种各异抒发代谢物（DEMs），包括甘油磷脂（GPs）、甘油磷脂（GLs）和鞘脂。共分析了34个P＜0.05的DEM，属于亚油酸代谢、GL代谢和GP代谢路线。酌量收罗分析涌现，一些特征性的DEMs（磷脂酰胆碱、溶血磷脂酰胆碱、甘油三酯、脂肪酸和磷脂酰酒精胺）与脂质氧化高度酌量。此外，还分析了蒸发性化合物、情绪值、质地特质和硫代巴比妥酸反馈物资值的变化，以说明其氧化特质。

Introduction

大泰西鲑鱼是一种进攻的生意油性鱼类。由于鲑鱼具有特地的养分价值，一些饮食指南等闲保举其摄入量有利。食用鲑鱼具有腹黑保护作用，因为它含有高含量的必需养分物资，包括进攻矿物资（如锌和钙）、卵白质、必需氨基酸（如谷氨酰胺和半胱氨酸）和n-3多不悦盈脂肪酸（n-3 PUFA）。在常常生涯中，煮熟的鲑鱼居品老是能眩惑花消者的偏好，因为它们增强了微生物的安全性和口味。在烹调历程中，发生了一系列的生化反馈，导致食物的感官和养分特质的变化。通过蜕变热传导能源学和食物名义温度，各样烹调工夫不错影响食物的特质（举例，养分要素、卵白质变性、脂肪酸组成、外不雅和感官质料）。

空气油炸（AF）是传统油炸工夫的一种新兴替代品。与传统的油炸油炸比较，AF更健康，具有裁减吸油率（裁减70%～80%）和减少丙烯酰胺酿成等优点。AF袭取热空气热传导代替传统的油热传导。通过在原料周围喷射热空气，促进热空气中油滴雾与食物的均匀斗争，进行了油炸食物。这种工夫以致不错在热空气均分散极少的油，并随后斗争到食物的名义。在AF历程中，油滴的雾化不错提升传热的均匀性和恶果，使食物名义脱水酥脆。该历程是在空气油炸装配中进行的，该装配袭取热空气的热传导代替传统的热传导。但是，食物脂类中脂肪酸的分散和组成会影响其烹调平稳性。在烹调历程中，团聚、水解、氧化反馈等生化反馈，最终影响空气油炸食物的感官和养分特质。

脂质，主淌若磷脂（PLs）、甘油三酯和PUFAs，是鲑鱼不行或缺的要素。复杂的反馈在烹调历程中容易受到脂质氧化和水解的影响，从而影响鲑鱼的养分质料和感官特质。因此，探讨AF发病历程中主要脂类物资的养分特征和结构特征的变化就显得额外进攻。因此，阻滞鲑鱼的脂质组指纹是一个进攻的战术。这个被称为脂质组学的新学科被界说为对脂质物种卓著丰采、亚细胞定位和分散以及生物活性的系统分析。质谱法是脂质组学分析中最常用的用具。基于质谱的依次为灵验地分析脂质特质提供了独有的上风。不错使用质谱（如快速蒸发脂质谱），然后进行及时脂质组分析。Dong等东谈主在鲑鱼中检测到小分子，并通过代谢组学分析琢磨了在蒸蒸历程中鱼类肌肉味觉质料的可能原因。

机器学习（ML）分析常常用于探索房颤时间从大皆数据阵列中挖掘脂质谱变化的能力；它触及使用计议机算法，诈欺特征索取、数据挖掘和建模等功能分析光谱信号的转头。本琢磨袭取多组学（脂质组学和代谢组学）和ML指点REIMS分析，探讨AF对鲑鱼脂质组指纹的影响。这些收尾标明了炸鲑鱼的脂质谱特质，为评价炸油性鱼的感官品性提供了参考，并扩大了赖姆斯工夫在脂质表征中的应用。

Results and Discussion

物理属性的变化

炸鲑鱼的独有风仪是一种主要的物理要素，主要与蒸发性化合物的组成联系。在AF历程中，氢过氧化物领会酿成蒸发性醇、醛、酮和一些氧化物。本琢磨分析了8种蒸发性化合物，即1-戊烯醇、1-庚醇、己醇、七醛、癸醛、非醛、辛酸和2-庚醛。如图1A所示，这些特征化合物的煎炸后浓度增多，与之前的收尾一致，1-庚醇具有鱼味、油味、果味、蘑菇味，气息阈值低，与极新鲑鱼风仪联系，由脂质氧化、糖代谢、氨基酸脱氢和脱羧酿成。醛被合计是鱼类居品的基本风仪孝敬者，因为它具有较高的含量和较低的气息阈值，具有特有的黄油、油、鱼、草和坚果，这是由氨基酸降解和脂质氧化酿成的。因此，这些醛类对炸鲑鱼的合座风仪占主导地位。跟着AF时候的延迟，六醛、庚醛、2-庚醛的含量显赫增多（P＜0.05）。油炸温度为200 ℃的炸鲑鱼中己醛含量最高，为8.24%。己糖醛是由于n-6脂肪酸的二次氧化而酿成的。在AF历程中终了油炸温度可能有助于裁减脂质水解和氧化。

情绪是油炸鲑鱼样品的必要条目。如图1B所示，L*值随温度的升高而增多，在160 ℃中得到的值最高。在加热历程中，主要色素的含量和物感性质的变化可能会影响炸鲑鱼的情绪。此外，卵白质聚首增多了样品的不透明度，从而增多了L*值。当油炸温度进一步升高时，L*值裁减，这可能与卵白质的好意思拉德反馈和褐变反馈联系。a*和b*值跟着油炸温度的升高而增多。此外，样品的总色差（ΔE）存在显赫各异（P＜0.05）。ΔE值最高的值是200 ℃（11.61），其次是160 ℃（6.70）、180 ℃（5.56）和140 ℃（3.95）。收尾标明，煎炸后，其亮度裁减，红肿进度增多。

质地测试关于分析油炸居品的质地属性至关进攻。如图1C所示，空气炸后的硬度跟着温度的增多而增多，在200 ℃中最高值为6.14 N，这可能是由于水分流失导致机械能和粘度增多。跟着温度的升高，样品的弹性和咀嚼性皆有所提升，在180℃中达到最高值，然后渐渐下落。油炸历程松开了结缔组织的联贯特质和肌原纤维和肌肉纤维之间的力，从而导致鲑鱼很容易领会成单独的薄片。图1D涌现了炸鲑鱼样品中的二次脂质氧化情况。在气煎历程中，跟着温度的升高，TBARS值显赫增多（P＜0.05），值在0.56～2.45 mg MDA/kg之间。据报谈，脂质氧化可能发源于一个轨则和复杂的机制，导致低级和二级产物的酿成，其次是氧化产物的反馈与氨基化合物（如磷脂、游离氨基酸和肽）在鲑鱼肌肉。收尾标明，AF温度对样品物感性能的影响很彰着，但脂质氧化的机制尚未探讨。

图1 物感性质的变化

机器学习指点的雷斯分析

收尾（图2A）涌现了5个组（原始温度、140、160、180和200 ℃）之间的相对各异，标明AF温度对鲑鱼脂质组指纹的影响彰着。为了选拔单独的化学象征物来识别不同的组，咱们使用了监督建模（PLS-DA）。袭取VIP图分析环节变量。如图2B所示，选拔含有VIP＞1的5个脂质离子看成化学象征。为了评估模子的灵验性，咱们进行了罗列磨真金不怕火和留一交叉考据。收尾（图2C）涌现了精好意思的拟合性和展望能力。如图2D中的热图，涌现了含有脂肪酸和磷脂的主要脂质组指纹识别图的综合。5个组分为5个簇，标明AF温度会影响鲑鱼的脂质谱。热图收尾与PCA收尾一致。

通过不同的ML模子，字据之前的探索性分析，鼎力进行五组展望。配置了4个ML模子进行西宾践诺模拟，并基于脂质谱展望未知的油炸鲑鱼样本。神经收罗被视为经典神经元，是一个基本科罚单位。在神经收罗模子中，不错索取出更好的识别特征。跟着收罗层的增多，神经收罗的拟合性能得到了提升。SVM被合计是一个基于核的非线性和线性分类器，属于一个二元分类模子。SVM模子的学习战术不错升沉为一个凸二次筹划问题。在很多琢磨中，该模子的分类恶果已得到考据。EL不错弥补每个基础学习者的上风，以提升泛化性能和展望精度。NB是一种基于强疏淡性假定的有监督学习依次。NB的分类器是一种由贝叶斯定理科罚的可彭胀的基于概率的分类器。如图2E-H所示，NN、SVM、EL和NB西宾集的准确度别离为98.2%、92.9%、91.9%和87.5%。在这些脂质谱中，袭取NB模子看成恶果的基准。NB的展望准确率为91.7%。其他模子的准确率达到95.8%，标明所配置的ML模子具有精好意思的精度，可用于对不同温度和质料终了下科罚的炸鲑鱼的阻滞。

图2 炸鲑鱼的模拟模拟分析

脂质组成的变化

对袭取UPLC-QEO/MS法分析不同温度下鲑鱼脂质组成的各异。QC样品的Pearson分析如图3A所示。收尾标明，扫数样本的统共均大于0.85，阐扬了实验数据的可靠性和一致性。通过负电离景色下的质谱信号，测定了不同AF温度下鲑鱼样品的脂质分子种类。如图3B所示，字据脂质图数据库共检测到773种脂质，主要包括FAs92种、甘油脂（GLs）288种、甘油磷脂（GPs）262种，戊烯醇脂（PR）2种，鞘脂（SP）87种，甾醇脂（ST）42种。此外，诈欺京皆基因和基因组百科全书（KEGG）数据库对代谢物进行留意，探索在不同温度下油炸的鲑鱼样本中代谢物与通路之间的互相作用。图3C中有5个主要路线（细胞历程、环境信息科罚、东谈主类疾病、代谢和生物系统）。图中最外层示意代谢物的数目，第二层和第三层别离示意KEGG数据库中的代谢物数目和通路数。东谈主类疾病和生物系统路线的数目最多。诈欺生鲑鱼（图3D）、生鲑鱼（图3E）、生鲑鱼（图3F）和生鲑鱼200（图3G）的火山图分析油炸鲑鱼的主要不同抒发代谢物（DEMs）。经过AF历程后，DEM的数目跟着温度的增多而增多。图谱涌现，在成对组（生鲑鱼140、生鲑鱼160）均别离赢得21个，233个、生鲑鱼200）。这些DEMs主要属于一些亚类（如磷脂酸（PA）、磷脂酰酒精胺（PE）、磷脂酰胆碱（PC）、甘油三酯（TAG）、二甘油（DAG）、神经酰胺（Cer）和FA）。收尾揭示了不同AF温度下鲑鱼脂质组成的复杂性和各样性。

鲑鱼的脂质组成受到热历程的影响。对生鲑鱼140、鲑鱼160、鲑鱼200组与脂质代谢酌量的DEMs进行通路分析，进一步探索鲑鱼AF历程后的脂质代谢。互通收罗涌现了DEMs（蓝色三角形）和旅途（红点）之间互相作用的收尾。共有30个环节的DEM与30种代谢路线（如甘油脂、亚油酸（LA）和甘油磷脂代谢路线）酌量。在烹调历程中的水解和氧化等复杂反馈下，鲑鱼中的脂质不错代谢成很多小分子，主要包括蒸发性和非蒸发性化合物，影响鲑鱼的感官和养分特质。很多东谈主琢磨了烹调历程中脂质氧化对水居品感官质料的影响。

图3 代谢组学分析

潜在的脂质代谢路线分析

字据以往的琢磨，微生物演替中脂质的诈欺和合成，以及鱼类中脂质的当然水解和氧化可能是脂质变化的两个方面。字据代谢路线富集分析和以往的文件，合计GP代谢是炸鲑鱼在不同温度下的主要代谢路线之一。如图4所示，在AF历程中，对很多脂类物资（如GPs、GL和SP）进行了基础降解。GPs主要含有PA、PC、PE、磷脂酰丝氨酸（PS）、磷脂酰甘油（PG）和磷脂酰肌醇（PI）。在sn-1和sn-2位置，GPs领会为sn-甘油-3-磷脂和溶质卵磷脂（如LPC、LPE和LPI）。在酯键位置，GPs领会酿成游离的FAs和甘油。同期，sn-甘油-3-磷脂可进一步降解为酒精胺和胆碱。游离FAs（FFAs）被合计是脂类的主要降解化合物之一。在不同温度下的AF历程中，复杂氧化主要包括FFAs的自氧化。不错发现，FFAs发生了α和β-剪切、环化、重排和抽氢的反馈。以LA（C18∶2）为例，在AF历程中通过自氧化酿成了13C和9C位置的烷氧解放基和过氧解放基。解放基的一、二次剪切和氧化反馈不错酿成各样蒸发性化合物，如醛、醇、酮和碳氢化合物。收尾标明，lyso-gps和FAs对炸鲑鱼的氧化特征风仪起着进攻作用。与TG比较，GPs的FAs相对具有抗降解能力，因为主要的PUFAs位于海居品中GPs的sn-2位置。由于GPs的分子构象缜密罗列，解放基和氧会受到贬抑。参与甘油磷脂代谢路线的主要DEMs主要包括C00416 PA、C02737 PS、C04230 LPC、C00157 PC和C00350 PE，标明不同温度下脂质代谢与脂质氧化联系，在鲑鱼AF历程中仍具有活性。

图4 炸鲑鱼中脂质分子的潜在升沉路线

Conclusion

本琢磨联贯ML指点的东谈主工环境环境和脂质组学，分析了AF温度对鲑鱼脂质组分的影响，并琢磨了AF历程中脂质氧化的潜在机制。琢磨收尾涌现，5个鲑鱼组（生鲑鱼140、鲑鱼160、鲑鱼180和鲑鱼200）的脂质指纹识别存在各异。共阻滞出773个DEM，主要包括GPs、GLs和SPs。跟着温度的升高，含不悦盈脂肪酸的PC和TG含量显赫裁减（P＜0.05）。袭取化学计量学分析，共分析34个深度模子，P值＜0.05，VIP值＞1.0，属于LA代谢、GL代谢和GP代谢路线。说七说八，这些琢磨收尾不错揭示鲑鱼脂质指纹分子水平的变化，为进一步促进空气油炸鲑鱼的感官品性提供新的观念。本琢磨可为鲑鱼的AF温度选拔、食物加工和脂质氧化提供表面提醒。

Exploring molecular mechanisms underlying changes in lipid fingerprinting of salmon (Salmo salar) during air frying integrating machine learning-guided REIMS and lipidomics analysis

Gongshuai Songa,b,c, Mingwei Zenga, Shengjun Chenb,*, Zhangfan Lyud, Nengliang Jianga, Danli Wanga, Tinglan Yuana, Ling Lia, Guangming Meie,*, Qing Shenc,*, Jinyan Gonga,*

a Zhejiang Provincial Key Lab for Biological and Chemical Processing Technologies of Farm Product, School of Biological and Chemical Engineering, Zhejiang University of Science and Technology, Hangzhou, 310023, China

b Key Laboratory of Aquatic Product Processing, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, South China Sea Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences, Guangzhou 510300, China

c Collaborative Innovation Center of Seafood Deep Processing, Zhejiang Province Joint Key Laboratory of Aquatic Products Processing, Institute of Seafood, Zhejiang Gongshang University, Hangzhou, 310012, Zhejiang, China

d School of Human Nutrition, McGill University, Montreal, QC H9X 3V9, Canada

e Zhejiang Marine Fisheries Research Institute, Zhoushan, 316021, China

*Corresponding author.

Abstract

Lipid oxidation in air-fried seafood poses a risk to human health. However, the effect of a prooxidant environment on lipid oxidation in seafood at different air frying (AF) temperatures remains unknown. An integrated machine learning (ML) - guided REIMS and lipidomics method was applied to explore lipid profiles, lipid oxidation, and lipid metabolic pathways of salmons under different AF temperatures (140, 160, 180, and 200 °C). A significant difference in the lipidomic fingerprinting of air-dried salmon at different temperatures was shown by the main ML methods (neural networks, support vector machines, ensemble learning, and naïve bayes). In total, 773 differential expression metabolites (DEMs) were identified, including glycerophospholipids (GPs), glycerides (GLs), and sphingolipids. A total of 34 DEMs with p values <0.05 and variable importance of projection values >1.0 were analyzed, belonging to linoleic acid metabolism, GL metabolism, and GP metabolism pathways. Correlation network analysis revealed that some characteristic DEMs (phosphatidylcholine, lyso-phosphatidylcholine, triglycerides, fatty acids, and phosphatidylethanolamine) were highly correlated with lipid oxidation. In addition, variations of volatile compounds, color values, texture characteristics, and thiobarbituric acid-reactive substance values were analyzed to corroborate the oxidation characteristics.

Reference:

SONG G S, ZENG M W, CHEN S J國產av 肛交, et al. Exploring molecular mechanisms underlying changes in lipid fingerprinting of salmon (Salmo salar) during air frying integrating machine learning-guided REIMS and lipidomics analysis[J]. Food Chemistry, 2024, 460, 140770. DOI:10.1016/j.foodchem.2024.140770.